2022年6月16日,我院徐晓玲课题组在FRONT MICROBIOL(IF=6.06)上发表题为“Preparation of Photo-Bioelectrochemical Cells With the RC-LH Complex From Roseiflexus castenholzii”的研究成果,报道了基于光合玫瑰菌RC-LH复合物(rcRC-LH)制备一种新型光生物电化学电池的方法。
植物或细菌的光合复合物能够以近100%的量子效率进行光化学电荷分离,其高效的光电转换能力使得以此类复合物制备的光生物电化学电池(Photo-Bioelectrochemical Cells, PBECs)备受关注。光合细菌通过捕光天线LH(Light Harvesting Complex)吸收光能并将其传递至反应中心(Reaction Center, RC),激发特殊细菌叶绿素对(Special pair, P)发生电荷分离,从而将光能转化为电能。原初光电反应释放的电子经反应中心的辅助细菌叶绿素(BChl)、细菌脱镁叶绿素(BPheo)传递给泛醌QA,再经铁原子传递给QB将其还原为氢醌。紫色光合细菌的RC-LH1复合物组成简单且高度稳定,曾被广泛用于PBECs的研究和开发。然而,紫细菌的RC-LH1复合物在QB端含有H亚基,导致光生电子必须通过介质或绕过H亚基才能到达电极,而去除或缩短H亚基则会降低复合物的稳定性和内部电子转移效率,大大降低了PBECs的光电转化效率。
光合玫瑰菌(Roseiflexus castenholzii, R. castenholzii)是一种古老的绿色非硫细菌,其rcRC-LH不含H亚基,为光生电子从QB处直接转移至电极提供了先决条件(图A)。同时,rcRC-LH与含有4个血红素的细胞色素(cyt)c紧密结合,使其能够接受从介质传来的电子,提高了能量传递和血红素光氧化的效率(图B)。基于rcRC-LH的特殊结构,研究人员成功制备了具有独特电子传递路径的FTO-Pt PBEC:以FTO玻璃和镀有Pt层的FTO玻璃分别作为亲水的前电极和疏水的对电极,两电极由300 μm厚的“凹”形热熔膜连接,向空腔中注入rcRC-LH和介质后,使用热熔胶封口(图C)。此电池克服了H亚基对紫细菌RC-LH1复合物制备的PBECs光电转换效率的限制,激发态P*分离的电子在经BChl和BPheo等传递至QB后,可直接进入前电极并通过外电路转移至对电极(Pt),介质在对电极处接受电子后传递至cyt c中的血红素,还原激发态P*以形成稳态电流(图D)。以PMS(吩嗪硫酸甲酯)为介质时,此电池可产生320 nA/cm2的稳态电流,为今后制备高效PBECs提供了全新视角。
杭州师范大学为该论文的第一研究单位,博士研究生杜劲松为文章的第一作者,徐晓玲教授为文章的通讯作者,该研究受国家自然科学基金和浙江省自然科学基金资助。
A. rc RC-LH (PDB ID: 5YQ7)的整体结构;B. rc RC-LH中色素和电子载体的空间组织;C. FTO-Pt PBEC的主视图(左)和侧视图(右);D. FTO-Pt PBEC的运行示意图。以羟甲基二茂铁(FcMeOH)为介质,橙色箭头表示光能的转移路径,蓝色箭头表示电子的转移路径,P-side表示rcRC-LH中特殊叶绿素对(P)所在的方向,Q-side为MQA和MQB所在的方向。
原文链接:http://www.frontiersin.org/articles/10.3389/fmicb.2022.928046/full